Luego de rescatar a un agente federal, el trío formado por Natalie (Cameron Diaz), Dylan (Drew Barrymore) y Alex (Lucy Liu), Los Ángeles de Charlie, son contratadas para localizar un par de anillos, conocidos como HALO, los cuales fueron robados del Departamento de Justicia de Estados Unidos. Los anillos contienen información encriptada de todas las personas que se encuentran dentro del programa de protección a testigos, por lo que su revelación sería un movimiento desastroso para el gobierno y el FBI. El grupo descubrirá que detrás del robo se encuentra la legendaria Madison Lee (Demi Moore), una antigua ángel que conoce y puede anticipar todos los movimientos de las chicas. Así, el grupo tendrá que recurrir a nuevas y peligrosas técnicas para detener a su más grande rival hasta ahora. Los Ángeles de Charlie: Al límite incluye cameos de motociclistas, cantantes y ganadores del Oscar como Bruce Willis.
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