Operación U.N.C.L.E. se desarrolla durante la Guerra fría en los años 60 y narra las aventuras de dos agentes secretos: Napoleon Solo, de la CIA, e Illya Kuryakin, de la KGB. Ambos se ven obligados a olvidar sus diferencias y a trabajar en equipo cuando les comunican que su misión será poner fin a una misteriosa organización criminal internacional que pretende desestabilizar el frágil equilibrio de poder provocado por la proliferación de las armas nucleares.
La única pista que tienen es la existencia de la hija de un científico alemán desaparecido, quien representa la clave para poder infiltrarse en dicha organización. El tiempo corre en su contra y deben hacer todo lo posible para encontrar al misterioso científico y evitar una catástrofe mundial.
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