Cuando tenía trece, Harlys Becerra decidió convertirse en actor tras acompañar un amigo a ver la obra «Sueño de una noche de verano». A los dieciocho, viajó hasta Inglaterra para realizar sus estudios, para luego asentarse en Barcelona. Fue descubierto por el conocido director de casting Luis San Narciso, quien vio una prueba suya y se interesó en él y su trabajo. Así llegó su primera oportunidad en 2014 con un papel pequeño en la serie de comedia Aída. La popularidad llegó pronto para Becerra cuando fue elegido para ser despiadado carcelero Valbuena en la serie Vis a vis, papel que interpretó las primeras dos temporadas. Despues participó en series como Servir y proteger (2017) y Todo por el juego (2018). Recientemente, participó en la película original de Netflix La red avispa (2019) a lado de actores como Ana de Armas, Edgar Ramírez y Penélope Cruz.