Chloe Pirrie se mudó a Londres a los 18 años para asistir a la Guildhall School of Music and Drama y se graduó en 2009. Comenzó su carrera en teatro y obtuvo su primer papel en un largometraje en 2012 en Shell, un drama escocés en el que Pirrie interpretó al personaje principal del mismo nombre. Por esta actuación ganó el premio a Mejor Revelación Prometedora en los British Independent Film Awards 2013 y fue nominada a Mejor Revelación Británica en los Premios BFI London Film Festival de 2012. Los siguientes años participó en proyectos importantes como un episodio de 2013 de Black Mirror, la película de 2015 Youth, la película de televisión de 2015 An Inspector Calls (2015) y en la miniserie de 2016 War & Peace. Además, coprotagonizó el corto ganador del Premio de la Academia, Stutterer (2015). Actualmente forma parte de Gambito de dama (2020), la nueva serie de Netflix protagonizada por Anya Taylor-Joy.